２０１５年７月 Ｊｕｌｙ ２０１５ 岩矿测试 Ｖｏ１．３４．Ｎｏ．４ ３９９—４０７ ＲＯＣＫ ＡＮＤ ＭＩＮＥＲＡＬ ＡＮＡＬＹＳＩＳ 文章编号：０２５４—５３５７（２０１５）０４—０３９９—０９ ＤＯＩ：１０．１５８９８／ｊ．ｅｎｋｉ．１１—２１３１／ｔｄ．２０１５．０４．００４ ＬＡ—ＭＣ—ＩＣＰＭＳ分析古老熔体包裹体Ｐｂ同位素组成中的 误差评价 张 乐 ，任钟元 ，钱生平 ，丁相礼 ，一，吴亚东 ， （１．中国科学院广州地球化学研究所，同位素地球化学国家重点实验室，广东广州５１０６４０； ２．中国科学院大学，北京１０００４９） 摘要：目前应用ＬＡ—ＭＣ—ＩＣＰＭＳ分析熔体包裹体Ｐｂ同位素，由于没有同时测试ｕ和Ｔｈ的信号，导致熔体 包裹体Ｐｂ同位素的研究仅局限于中生代以来的样品。本文应用ＬＡ—ＭＣ—ＩＣＰＭＳ分析了玻璃样品以及存 在显著ｕ—Ｔｈ衰变影响的古老熔体包裹体的Ｐｂ同位素组成，评价了Ｕ／Ｐｂ和Ｔｈ／Ｐｂ分析误差对初始Ｐｂ同 位素比值校正的影响。实验中以国际玻璃标样ＮＫＴ一１Ｇ为外部标样，采用“标样一样品一标样法”进行仪 器漂移和质量歧视校正，结果表明，国际玻璃标样ＢＨＶＯ一２Ｇ、ＴＢ一１Ｇ的瑚Ｐｂ／ 嘶Ｐｂ和拼Ｐｂ／猫Ｐｂ分析精度 优于０．３０％（２ＲＳＤ），与推荐值的偏差小于０．３０％，然而。 Ｔｈ／撕Ｐｂ和 。。Ｕ／ Ｐｂ分析结果显示了较大分散性 （外精度约５．Ｏ％）。根据误差传递计算，样品的年龄对初始铅的误差有很大影响。对于古生代以来的样品 （年龄小于５４０ Ｍａ），即使测试的 。 Ｔｈ／ Ｐｂ和 Ｕ／猫Ｐｂ与真值偏差达到１０％，经过Ｕ—Ｔｈ衰变校正后的Ｐｂ 同位素比值与真值的偏差依然小于０．８０％。因此本方法可以将熔体包裹体等地质样品的Ｐｂ同位素研究由 新生代样品（年龄小于６５ Ｍａ）扩展到古生代样品。 关键词：激光剥蚀；多接收器电感耦合等离子体质谱法；熔体包裹体；铅同位素；误差评价 中图分类号：０６５７．６３；Ｐ５７１ 文献标识码：Ａ 熔体包裹体是岩浆演化过程中正在结晶的晶体 —ＭＣ—ＩＣＰＭＳ）技术成为分析熔体包裹体Ｐｂ同位 捕获的岩浆小液滴。相对于全岩，熔体包裹体研究 素组成的另一种有效方法。２０１ １年Ｐａｕｌ等 首次 具有许多优点，其中之一是保存于岩石斑晶中的熔 使用ＬＡ—ＭＣ—ＩＣＰＭＳ对中新世洋岛玄武岩中熔体 体包裹体可以抵御后期风化蚀变和低温变质作用， 包裹体的Ｐｂ同位素进行了分析，该研究使用９３ ｍ 是获取岩浆成分最直接的方法＿ｌ Ｊ。熔体包裹体的 的激光束斑分析了直径大于８０ ｍ的熔体包裹体。 Ｐｂ同位素可以为分析岩石起源、演化提供重要的信 然而自然界绝大多数熔体包裹体的直径小于８０ 息－ｌ ｊ。到目前为止，绝大多数熔体包裹体Ｐｂ同位 ＿ｌ ｍ，该方法只适用于分析少数大尺寸的熔体包 素的研究都是使用二次离子质谱（ＳＩＭＳ）进行分 裹体。目前为止，所有熔体包裹体Ｐｂ同位素的研究 析＿６ 。使用ＳＩＭＳ分析熔体包裹体Ｐｂ同位素的 都是针对中生代以来的样品，受Ｔｈ、ｕ衰变影响较 优点是较小的离子束斑（２０—５０ ｍ）不会对熔体包 小，所以这些样品中熔体包裹体的Ｐｂ同位素可以近 裹体造成很大的破坏，对熔体包裹体进行Ｐｂ同位素 似代表捕获时的初始Ｐｂ同位素组成。但是对于中 分析后还可以进行其他测试。 该方法的不足是仪器 生代之前的古老样品，为了获得其形成时的初始Ｐｂ 成本高，普及率低，且测试比较耗时。近年来迅速发 同位素组成，就必须测得母体（Ｕ—Ｔｈ）一子体（Ｐｂ） 展的激光剥蚀多接收器电感耦合等离子体质谱（ＬＡ 的同位素比值。２０１４年Ｚｈａｎｇ等¨ 采用ＬＡ—ＭＣ 收稿日期：２０１５—０４—１１；修回日期：２０１５—０６—３０；接受日期：２０１５—０７—０５ 基金项目：国家重点基础研究发展计划（９７３计划）项目一一二叠纪地幔柱构造与地表系统演变（２０１１ＣＢ８０８９０３）；国家自然 科学基金一一华北克拉通中一新生代镁铁质火山岩的熔体包裹体研究：揭示原生岩浆组成、源区性质及岩石圈破 坏的动力学机制（９１２１４２０２）；国家自然科学基金一一峨眉山大火成岩省各种成矿岩体的原生岩浆组成：熔体包裹 体研究（４１１７２Ｏ６４） 作者简介：张乐，助理工程师，主要从事同位素地球化学研究。Ｅ—ｍａｉｌ：ｚｈａｎｇｌｅ＠ｇｉｇ．ａｃ．ｏｎ。 通讯作者：任钟元，研究员，主要从事火成岩岩石学和同位素原位分析研究。Ｅ．ｍａｉｌ：ｚｙｒｅｎ＠ｇｉｇ．ａｃ．ｃｎ。 －－－－——３９９－－－－—— 第４期 岩矿测试 ｈｔｔｐ ｆｆ ．ｙｋｃｓ．ａｃ．ｃｎ —ＩＣＰＭＳ技术在国际上首次建立了小尺寸古老熔体 包裹体Ｐｂ同位素的测试方法。此方法使用了新的 技术：如利用Ｊｅｔ＋ｘ锥、大抽力干泵、加氮气等来提 高信号强度；通过减小激光能量、缩小激光束斑和降 低剥蚀频率来满足直径大于４０ ｍ的熔体包裹体 Ｐｂ同位素分析。然而之前的研究发现Ｕ／Ｐｂ和Ｔｈ／ Ｐｂ的分析误差较大（约５％【１３ ３），这类分析误差对 最终初始的Ｐｂ同位素比值的影响并未作细致评价。 本研究采用已建立的古老熔体包裹体Ｐｂ同位素的 测试方法，分析了国际玄武质玻璃标准物质的Ｐｂ同 位素组成，详细评价了Ｕ／Ｐｂ和ＴＩＣＰｂ的分析误差 对最终结果的影响，并应用本研究建立的分析方法 分析了我国峨眉山大火成岩省橄榄石中的熔体包裹 体（约２６０ Ｍａ）的Ｐｂ同位素组成。 １实验部分 １．１测量仪器 所有测试均是在中国科学院广州地球化学研究 所同位素地球化学国家重点实验室的Ｎｅｐｔｕｎｅ Ｐｌｕｓ 多接收器电感耦合等离子体质谱仪上进行的。该仪 器配备９个法拉第杯及８个离子计数器，离子的光 学通路采用双聚焦（能量聚焦和质量聚焦）设计，可 以测试相对质量偏差达１７％的同位素比值，可以满 足同时接收 Ｈｇ一 。ｕ等８个质量数的离子信号。 激光剥蚀系统是美国Ｒｅｓｏｎｅｔｉｃｓ公司生产的 Ｒｅｓｏｌｕｔｉｏｎ Ｍ一５０，包括１９３ ｎｍ的ＡｒＦ准分子激光 器、激光采样剥蚀腔和高精度计算机控制的样品定 位系统。剥蚀腔内同时可放置４个直径为１英寸的 样品靶。激光的脉冲宽度为２０ ｎｓ，束斑直径的可选 范围为５—３８０ ｔｘｍ，频率在１—２０ Ｈｚ之间可调，能 量可在８０～１８０ ｍＪ范围内变化。通往等离子体的 气路上添加了平滑信号强度的Ｓｑｕｉｄ装置。氦气作 为载气以提高剥蚀微粒的传输效率，同时减小剥蚀 微粒在气路内的堆积 。２ ｍＬ／ｍｉｎ的氮气加入 气路中以提高仪器灵敏度ｏＴＭＨｇ和 Ｐｂ质量数重 合，载气中的Ｈｇ将对Ｐｂ同位素测试造成较大的干 扰。为了降低Ｈｇ的干扰，实验使用的３种气体（氩 气、氦气和氮气）的气路上都安装了汞过滤器（ＶＩＣＩ Ｍｅｔｒｏｎｉｃｓ）。表１给出了实验中使用的仪器相关参 数和多接收质谱仪测试Ｐｂ同位素使用的杯结构。 每一次测样之前首先在溶液模式下测试每个离 子计数器（Ｉｃ）的增益值。配制合适的Ｎｅｐｔｕｎｅ调试 液（ 弼Ｕ信号约１８７５００ ｃｐｓ）。在跳峰模式下，８个 ＩＣ依次接收 ｕ的信号。最后将每个Ｉｃ测得的 ． ．——４００．．．—— 粥Ｕ的信号强度标准化到ＩＣ１。如果某个Ｉｃ的增益 与ＩＣ１偏差超过２０％，调整该ＩＣ的平区电压，重新 测试增益值。前人的研究以及本课题组的多次实验 表明Ｊｅｔ样品锥和ｘ截取锥组合相对于标准锥组合 可有效地提高样品的信号强度 １３，１６ 。因此，本研 究中采用了Ｊｅｔ样品锥和ｘ截取锥组合来提高熔体 包裹体的信号强度。每次开机点火后仪器需要约 ４０ ｒａｉｎ的稳定时间，之后再进行气流、炬管位置、透 镜以及跳峰情况等的检查调试。优化各参数使仪器 灵敏度达到最佳状态。使用４５ Ｉｘｍ激光剥蚀束斑， 在频率３ Ｈｚ的情况下，ＵＳＧＳ国际标样ＢＨＶＯ一２Ｇ （Ｐｂ：约１．７ Ｉｘｇ／ｇ）的瑚Ｐｂ信号强度约１３００００ ｃｐｓ。 整个实验过程中抛Ｈｇ和抛Ｐｂ的气体空白分别为 ４０００～９０００ ｃｐｓ和＜２００ ｃｐｓ。 表１ 多接收器质谱和激光系统的工作参数和Ｐｂ同位素的 杯结构 Ｔａｂｌｅ １ ＬＡ・－ＭＣ－・ＩＣＰＭＳ ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔａｌ ｐａｒａｍｅｔｅｒｓ ａｎｄ ｔｈｅ ｃｕｐ ｃｏｎｆｉｇｕｒａｔｉｏｎ ｉｎ Ｐｂ ｉｓｏｔｏｐｉｃ ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔ ＭＣ—ＩＣＰＭＳ工作参数 射频发生器功率 １２５０Ｗ 锥 Ｊｅｔ样品锥＋ｘ截取锥组台 辅助气（Ａｒ）流量 ０．９８ Ｌ／ｒａｉｎ 加速电压 １０ ｋＶ 样品气（Ａｒ）流量０．９２ Ｌ／ｍｉｎ 积分时间０．２６２ ｓ 冷却气（Ａｒ）流量 １６．Ｏ０ Ｌ／ｍ｜ｎ 测试模式 静态 激光工作参数 激光波长 １９３ ｎｍ 样品信号测试时间 ３０ ｓ 束斑直径 ２４／４５ｔｔｍ 背景测试时间 ３０ ｓ 频率 ３ Ｈｚ 剥蚀池载气（Ｈｅ）流量８００ ｍＬ／ｍｉｎ 能量 ８０ 氮气流量 ２ ｍＬ／ｍｉｎ 能量通量０．２５ 接收器 Ｉｃ５ Ｉｃ４ ＩＣ３ Ｉ呓 ＩＣ１ Ｃ ＩＣ６ Ｉｃ７ ｌｃ８ 检测的离子２Ｏ２Ｈｇ Ｐｈ＋ ２ｏ６ｐｂ ２ＯＴｐｂ ２ｏＳｐｂ ２２４．１ Ｔｈ Ｕ Ｕ 注：ＩＣ１一ＩＣ８为离子计数器，Ｃ为法拉第中心杯。 １．２ 国际玻璃标样和熔体包裹体样品制备 实验中使用的３个ＵＳＧＳ国际玻璃标样（ＮＫＴ 一１Ｇ、ＢＨＶＯ一２Ｇ和ＴＢ一１Ｇ）均为玄武质玻璃，与 分析的橄榄石中的熔体包裹体的化学组成相似，且 具有相近的Ｐｂ含量。这样就可以避免因基体效应 造成的测试误差。使用环氧树脂将玻璃标样制成直 径为１英寸的标准靶，再将靶进行打磨抛光，直到样 品露出光洁的表面。 本研究中选取了峨眉山大火成岩省（～２６０ Ｍａ）苦橄岩中橄榄石捕获的熔体包裹体进行Ｐｂ同 位素分析。由于熔体包裹体捕获后随着岩浆冷却会 发生结晶，为了保证测试时Ｐｂ信号比较稳定，实验 第４期 张乐，等：ＬＡ—Ｍｃ—ＩＣＰＭＳ分析古老熔体包裹体Ｐｂ同位素组成中的误差评价 第３４卷 ｌ・８ 对包裹体进行了加热均匀化。具体的加热均一化方 法可参见Ｒｅｎ等 。均一化是在大气压下进行的， 使用ＣＯ：和Ｈ 将氧逸度控制在ＱＦＭ缓冲剂条件。 橄榄石在１２５０￣Ｃ加热１０ ｍｉｎ，然后在室温下快速冷 背景 激光关 激光关． Ｉ．６ ｌ・４ ，２３Ｓ ２３２Ｔｈ ｌ・２｛哩 却。均一化后，使用环氧树脂将橄榄石制成直径为 １英寸的靶，再将靶进行打磨抛光，直到熔体包裹体 露出光洁的平面。为了消除样品制备过程中存在的 污染，在测试前所有靶使用约２％的在超声波 浴中清洗３次，然后使用去离子水进行冲洗，最后使 用氮气吹干。 １．３分析方法 使用Ｎｅｐｔｕｎｅ Ｐｌｕｓ配置的软件将所有原始数据 以ＡＳＣＩＩ形式导出，然后在Ｅｘｃｅｌ中进行离线计算。 首先对原始数据激光剥蚀段的信号段进行气体本底 扣除，进行剥蚀深度引起的Ｕ、Ｔｈ和Ｐｂ的分馏校 正，之后扣除埘Ｈｇ对猫Ｐｂ的干扰。然后使用外标 —ｍｄ。 一ｘ） 麓审鼍｝ ｌ ８ ５ ２ ９ ６ ３ Ｏ 校正质量歧视和仪器漂移，并将异常点（平均值± ２ＳＤ之外的数值）剔除。最后进行ｕ—Ｔｈ衰变校 正，获得样品形成时的初始Ｐｂ同位素比值。下面将 对数据处理过程进行具体描述。 １．４校正Ｕ／Ｐｂ和Ｔｈ／Ｐｂ由剥蚀深度引起的分馏 变化 实验显示Ｕ／Ｐｂ和Ｔｈ／Ｐｂ比值与剥蚀时间呈一 定的线性关系（图１）。本研究使用线性方法对所 有 。ｕ／ Ｐｂ和 嘶Ｐｂ比值进行了由剥蚀深度引 起的分馏变化的校正。图１展示的是外标ＮＫＴ一 １Ｇ在一次完整激光剥蚀过程中获得的原始数据。 刚开始的２２ ｓ激光处于关闭状态，进行气体本底测 试，之后３０ Ｓ激光处于开启状态，进行样品测试。 ２５’一５５ Ｓ之间为有效数据。在激光剥蚀过程中，随 着剥蚀深度的增加２３８Ｕ／。嘶Ｐｂ和。 。Ｔｈ／撕Ｐｂ比值与 时间呈近似线性的关系而持续下降。本研究使用线 性校正方法将比值校正到有效数据开始时的位置 （在图１中，有效数据开始位置在２５ Ｓ处）。校正了 剥蚀深度引起的分馏变化后的数据再进行仪器漂移 和质量歧视校正。 １．５同质异位素干扰校正 Ｐｂ同位素中埘Ｐｂ的相对含量最低（约占总Ｐｂ 的１．４％）。如果分析的样品Ｐｂ含量比较低，而Ｈｇ 含量又较高时，２０４Ｈｇ将对 舛Ｐｂ造成强烈的干扰，降 低与２ｏ４Ｐｂ相关的同位素比值的分析精度和准确 度 。所以，准确扣除２０４Ｈｇ对埘Ｐｂ的干扰是十分 重要的。实验中使用的杯结构（表１）可以同时接收 Ｐｂ同位素和２０２Ｈｇ的信号，利用天然Ｈｇ同位素的比 １．０ Ｏ・８ Ｏ．６ Ｉ Ｉ Ｉ ＩＩ Ｉｌ Ｉ ０．４ ０ ５ １０ Ｉ５ ２０ ２５ ３０ ３５ ４０ ４５ ５０ ５５ ６０ ６５ 时阅（ｓ） 图１ ＮＫＴ一１Ｇ单点分析信号强度及同位素比值随时间 的变化。前２２ Ｓ激光关闭，测试载气背景。紧接着 的３０ Ｓ激光开启，测试样品信号。随着激光剥蚀的 进行， 弘Ｕ／猫Ｐｂ和 北Ｔｈ／２￣６Ｐｂ￣１；值与时间呈近似线 性的关系而持续下降。修改自本课题组巳发表的 文献［１３］ Ｆｉｇ．１ Ｔｈｅ ｓｉｇｎａｌｓ ａｎｄ ｉｓｏｔｏｐｉｃ ｒａｔｉｏｓ ｖａｒｉａｔｉｏｎｓ ｉｎ ａ ｓｉｎｇｌｅ ｌａｓｅｒ ａｂｌａｔｉｏｎ ｏｆ ＮＫＴ一１Ｇ．Ｔｈｅ ｌａｓｅｒ ｗａｓ ｏｆｆ ｉｎ ｔｈｅ ｉｆｒｓｔ ２２ ｓｅｃｏｎｄｓ ａｎｄ ｗａｓ ｏｎ ａｔ ｔｈｅ ｆｏｌｌｏｗｉｎｇ ３０ ｓｅｃｏｎｄｓ．Ｍｏｄｉｆｉｅｄ ｆｒｏｍ ｒｅｆｅｒｅｎｃｅ［１３］ｐｕｂｌｉｓｈｅｄ ｂｙ ａｕｔｈｏｒ’Ｓ ｇｒｏｕｐ 值（ ∞Ｈ 抛Ｈｇ＝０．２３０１［加 ）计算出 叫Ｈｇ的强度， 并从 叫Ｐｂ＋科Ｈｇ的信号中扣除，就可以获得 Ｐｂ 的信号强度。然而我们在实际测试中发现由于我们 分析的熔体包裹体的Ｐｂ含量较低（绝大多数小于 ２ Ｉｘｇ／ｇ），使得 ∞Ｈｇ信号在拟Ｐｂ＋拟Ｈｇ总信号中所 占比例达到２０％一６０％，导致分析获得的与拟Ｐｂ相 关的比值精度较差。由于Ｈｇ的干扰，目前国际上 几乎所有有关熔体包裹体的研究都没有使用与删Ｐｂ 相关的比值 。因此，本文中也仅讨论分析精度 较好的 ∞Ｐｂ／ Ｐｂ和 昕Ｐｂ／ 嘶Ｐｂ的结果。 １．６仪器漂移和质量歧视校正 本实验使用ＮＫＴ一１Ｇ作为外部标样，采用“标 样一样品一标样”的外标归一化方法进行仪器漂移 和质量歧视校正。ＮＫＴ一１Ｇ的Ｐｂ同位素比值据 Ｅｌｂｕｒｇ等 ，其 。。Ｕ／ Ｐｂ和 Ｔ｝ｌ／ Ｐｂ比值是根据 Ｐｂ同位素比值以及Ｐｂ、卟和ｕ的含量 计算获得 的。在每个被测样品测点测试的前后分别测试一次 外部标样。使用下面的公式进行校正： 一———— 。（ １＋ ｒｒＩ２）／（２Ｒ）＿ｌ———一 ｒ１、 、 式中：ｓ 为被测样品校正后的结果；Ｓｍ为被测样品的 测试值；Ｒ 和Ｒ越分别为在被测样品前后测试的标 样值；Ｒ为标样的推荐值。 一４０ｌ— 第４期 ｈｔｔｐ：｝ｆ、ｎ ．ｙｋｃｓ．ａｃ．ｃｎ 岩矿测试 ２０１５ 方程（７）和（９）中的（ ） 、（ ） 、 （ ） 和（ 当于方程（１０）中 、 （ ２０８Ｐｂ）＇ ｉ＝（２０８Ｐｂ＂） 一（ Ｚ３ＺＴｈ） （ｅＡｌｔ－１）（２） 而（ ） 和（ ） 艄于方程（１０）中的ｙｏ （ ２０７Ｐｂ）ｉ＝（ ２０７Ｐｂ ２３５Ｕ）＇ （ｅＡ２ｔ－１）（３） 那么根据方程（１１）就可以获得（ （ ２０６ｐｂ￣）ｉ＝（ ２０６Ｐｂ ＇ ２３８Ｕ） （ｅＡ３ｔ－１）（４） 的内精度。 （Ｉ 一２０ｏ８￣Ｐｂ｝ ｊ＝ Ｐ嘶 一ｂ妄Ｕ瑚 （ ｅ 一）１ ㈩ （＼猫Ｐｂ ２０７Ｐｂ ）＝ 嘶 Ｐｂ Ｕ （ｅ＾３ｌ一）１ ㈣ 一 ｉ弼 ２ｏａＰｂ一㈩ （ ２０７Ｐｂ＝一㈩ ｆ ２ｏ７Ｐｂ＼（ ２０７Ｐｂ） 一 （ ２３８Ｕ）ｍ（ｅ ．１） Ｊｊ一 一（ ２３８Ｕ ＿１） √（ ） ０ｆ ｓ ：） ＋（ ） ） ２结果与讨论 ２．１ ＵＳＧＳ国际玻璃标样分析结果 我们首先对２个ＵＳＧＳ国际玻璃标样ＢＨＶＯ一 ２Ｇ和ＴＢ—ｌＧ进行了测试，用以检查分析的精度和 准确度。ＢＨＶＯ一２Ｇ的Ｐｂ含量较低（一１．７ ｇ／ｇ）， 实验中采用４５ ｍ的激光束斑进行分析；ＴＢ一１Ｇ的 Ｐｂ含量较高（１６．０ ｔｘｇ／ｇ），实验中采用２４ ｍ的激光 束斑进行分析。相对于Ｐａｕｌ等 采用的９３ ｍ的 激光束斑，本研究采用的４５ Ｉｘｍ和２４ ｍ激光束斑 可以满足更小的熔体包裹体Ｐｂ同位素的分析。所有 测试均采用３ Ｈｚ的剥蚀频率和８０ ｌｌ１Ｊ能量，并且使用 ２５％的能量衰减器。因此，本实验使用的激光条件可 以为绝大多数熔体包裹体进行Ｐｂ同位素分析。表２ 给出了２个国际标样的测试结果。 ＢＨＶＯ一２Ｇ和ＴＢ一１Ｇ的Ｐｂ同位素比值分别据 Ｗｅｉｓ等 和Ｅｌｂｕｒｇ等 （使用ＭＣ—ＩＣＰＭＳ溶液法 测试）。 。Ｕ／ 嘶Ｐｂ和 ｒＩ Ｐｂ比值是根据Ｐｂ同位素 比值以及Ｐｂ、ｕ和Ｔｈ的含量 拍 计算获得的。 使用４５ ｍ的束斑，２Ｏ次ＢＨＶＯ一２Ｇ的分析 结果（表２）显示２０８Ｐｂ／ ∞Ｐｂ和斯Ｐｂ／狮Ｐｂ的平均值 与推荐值 的偏差小于０．２０％。与拟Ｐｂ相关的 Ｐｂ同位素比值与推荐值的偏差在１．Ｏ％以内。然 而，测试的２０次 １ 嘶Ｐｈ和 。Ｕ／ 嘶Ｐｂ分散性较大 （外精度分别为５．４２％和５．１５％，２ＲＳＤ）。 。 Ｕ／ 嘶Ｐｂ 的准确度也较差，与计算的比值相差达到了３．７％。 使用２４ ｍ的束斑，２０次ＴＢ一１Ｇ的分析结果（表 ２）显示，所有Ｐｂ同位素比值的精度和准确度与 ＢＨＶＯ一２Ｇ的分析结果相似。 Ｔｈ／ ∞Ｐｂ和 。 ｕ／ Ｐｂ的精度分别为４．２０％和３．５４％（２ＲＳＤ）。其２０ 次测试的平均值与计算的比值相差约３．２％。 ２．２ ，Ｉ Ｐｂ和。 ｕ／ 嘶Ｐｂ测试误差对瑚Ｐｂ／猫Ｐｂ 和撕Ｐｈ／猫Ｐｈ 影响的评价 ＢＨＶＯ一２Ｇ和ＴＢ一１Ｇ的分析结果显示， 强Ｔｈ／ ２０６Ｐｂ和 Ｕ／ 嘶Ｐｂ的分散性较大，且与计算的同位素 第４期 张乐，等：ＬＡ—Ｍｃ—ＩＣＰＭＳ分析古老熔体包裹体Ｐｂ同位素组成中的误差评价 第３４卷 注：ＢＨＶＯ一２Ｇ的推荐值据Ｗｅｉｓ等［ ，ＴＢ一１Ｇ的推荐值据Ｅｌｂｕｒｇ等 。 。 比值相差可达到３．７％（表２）。那么有一个问题： 。Ｔｈ／。嘶Ｐｂ和。 Ｕ／ ∞Ｐｂ的测试误差对初始Ｐｂ同位 ＥＬＩＰ是地幔柱的产物 Ｉ２ ，而Ｘｉａｏ等 认为只有 高钛玄武岩起源于地幔柱，低钛玄武岩起源于 岩石圈地幔。还有研究认为低钛玄武岩起源于地幔 素比值 ∞Ｐｂ／ Ｐｂｉ和 町Ｐｂ／撕Ｐｂｉ有多大影响。为此 本研究进行了下面的计算。 假定某样品现今的 吣Ｐｂ／猫Ｐｂ＝２．０５，埘Ｐｂ！ ｚＵ Ｐｂ＝０８０，。 。Ｔｈ／ ｏ６Ｐｂ＝２５， 。 Ｕ／ ｏ６Ｐｂ＝１０ ｉ＝９１Ｊ『 ．．．柱，而高钛玄武岩来自于岩石圈地幔 ］。最 近，又有研究认为高钛和低钛玄武岩都起源于 岩石圈地幔 。这些研究主要是基于全岩样品的 分析。然而峨眉山大火成岩省中的各类岩石普遍遭 试的 Ｔｈ／ Ｐｂ、２３８ Ｕ／ Ｐｂ与真值在相差０％、 ±５％、±１０％的情况下，计算了经ｕ—Ｔｈ衰变校正 后的。∞Ｐｂ／ Ｐｂ；、 叩Ｐｂ！ Ｐｂｉ比值。同时设置了不同 的年龄来进行衰变校正（５０、１００、２００、５００、１０００、 ３０００ Ｍａ），图２为计算结果。可以看到，样品的年龄 对校正后初始Ｐｂ同位素比值的误差起主要控制作 用。如果样品年龄小于１００ Ｍａ，那么即使测试的 ＴＩＣ猫Ｐｂ、 受风化蚀变，全岩的成分可能掩盖了源区信息。保 存于未风化蚀变的橄榄石中的熔体包裹体可以抵御 成岩后的各种地质作用而保存较新鲜的岩浆成分。 本研究对分选自大理苦橄岩中超过２００个熔体 包裹体进行了Ｐｂ同位素分析。图３是分析结果，图 中红色标志是未进行Ｕ—Ｔｈ校正的Ｐｂ同位素比 Ｕ／ 嘶Ｐｂ与真值相差达到１０％，校正后 的初始 ∞Ｐｂ！蛳Ｐｂｉ、柳Ｐｂ！猫Ｐｂｊ比值与真值相差也在 ０．１％以内。如果年龄约２００ Ｍａ，那么校正后的初 值，绿色标志是进行Ｕ—Ｔｈ校正后的Ｐｂ同位素初 始比值。分析的熔体包裹体 Ｔｈ／ 嘶Ｐｂ和。弘ｕ／ 嘶Ｐｂ 的平均值分别为２．８２－４－０．５８和０．７１±０．１５。测样 过程中分析了１０１次ＢＨＶＯ一２Ｇ，其∞ Ｔｈ／撕Ｐｂ和 弼ｕ／ ％Ｐｂ的平均值与推荐值的偏差分别为一２．２％ 和一８．０％。根据之前的计算，最终将对初始 瑚Ｐｂ！ 嘶Ｐｂ和。盯Ｐｂ！ 嘶Ｐｂ比值分别引入一０．２０％ （约一０．００４）和一０．２３％（约０．００２）的误差。而该 始 吣Ｐｂ／撕Ｐｂｉ、 昕Ｐｂ！ 嘶Ｐｂｉ比值与真值相差一０．４％。 样品年龄约５００ Ｍａ时，校正后的初始瑚Ｐｂ／ ∞Ｐｂ；、 昕Ｐｂ／撕Ｐｂｊ比值与真值相差～０．８％。这一误差略 差于Ｓａａｌ等 使用ＳＩＭＳ的分析结果（ ∞Ｐｂ／ 嘶Ｐｂ和 加 Ｐｂ／ ∞Ｐｂ的误差分别为±０．６６％和±０．５０％）。而 当年龄为１０００ Ｍａ时，相差将达到１．９％。 误差是远小于峨眉山熔体包裹体Ｐｂ同位素的变化 范围的（图３）。可以看到，没有进行Ｕ—Ｔｈ校正的 ３峨眉山大火成岩省的熔体包裹体的Ｐｂ Ｐｂ同位素比值主要受富集地幔组分Ⅱ（ＥＭＩ１）、富集 地幔组分Ｉ（ＥＭＩ）和高放射性Ｐｈ同位素地幔组分 同位素测试 展布于中国西南，形成于一２６０ Ｍａ的峨眉山大 火成岩省（ＥＬＩＰ）由玄武岩以及相关镁铁一超镁铁 侵人体组成。前人将构成ＥＬＩＰ的岩石分为两个系 列：高钛系列和低钛系列 卜 。然而对于高钛和低 钛系列的起源存在较大的争议。一些研究者认为 （ＨＩＭＵ）控制。而进行ｕ—Ｔｈ校正后的Ｐｂ同位素 比值指示大理苦橄岩源区主要受ＥＭＩｌ、ＥＭＩ和洋中 脊型地幔（ＭＯＲＢ）的影响，而没有ＨＩＭＵ的影响。 并且高钛熔体包裹体和低钛熔体包裹体具有一致的 Ｐｂ同位素组成，可能指示两者来自相同的源区。 ４０３－－－－—— 第４期 岩矿 测试 ｙｋｃｓ．ａｅ．ｃｎ ｈｔｔｐ：／／ｗｗｗ ２０１５正 上 兽 ￡ 窨 ｇ ２ｏｇｐｂ／ｚＯ叩ｂ ２ｏＳｐｂ／２Ｏ６ｐｂ ．ｏ 兽 山 窨 ｚ０８ｐｂ／２Ｏ６ｐｂ ２ｏｓｐｂ／：０６ｐｂ ０ 山 山 蓦 山 譬 ２ｏｓｐｂ／￣Ｏ６ｐｂ ｏ Ｐｂ／２０６ｐｂ 图２ Ｐｂ／ Ｐｂ。一 Ｐｂ／ Ｐｂ。相关图。圆圈代表的样品的现今同位素组成为： Ｐｂ／ 嘶Ｐｂ＝２．０５， Ｐｂ／ Ｐｂ＝０．８０， Ｔｈ／ Ｐｂ：２．５， Ｕ／ Ｐｂ＝１．０。ａ～ｆ图中圆圈代表的样品的Ｐｂ同位素比值分别校正到不同地质年代。三角形表 示相对于样品真实的初始Ｐｂ同位素发生一定偏移的结果，灰色百分数表示偏移程度。菱形表示测试的 Ｔｈ／ Ｐｂ和 ｕ／蜥Ｐｂ相对于真值发生一定偏移后的初始Ｐｂ同位素比值的校正结果，黑色百分数表示偏移程度 Ｆｉｇ．２ Ｐｌｏｔ ｏｆ ０７Ｐｂ／ Ｐｂ 一２０８ Ｐｈ／２ｏ６Ｐｂ。 Ｐｂ／ ｏ６Ｐｂ＝０．８０， ，．Ｔｈｅ ｐｒｅｓｅｎｔ．ｄａｖ ｉｓｏｔｏｐｉｃ ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ ｏｆ ｔｈｅ ｃｉｒｃｌｅｓ ｉｓ ａｓ ｆｏｌｌｏｗ：２０ Ｐｂ／２ｏ６Ｐｂ＝２０５， ．．。 Ｔｈ／ ０６Ｐｂ＝２５，。３８Ｕ／ ｏ６Ｐｂ＝１０．Ｔｈｅ ｉｓｏｔｏｐｉｃ ｃ０ｍｐＯｓｉｔｉｏｎ ｏｆ ｔｈｅ ｃｉｒｃｌｅｓ ｉｎ ａ—ｆ ａｒｅ ｃｏＩＴｅｃｔｅｄ ｔ０ ．ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ ｇｅｏｌｏｇｉｃａｌ ｔｉｍｅｓ．Ｔｈｅ ｔｒｉａｎｇｌｅｓ ｒｅｐｒｅｓｅｎｔ ｔｈｅ ｉｓｏｔｏｐｉｃ ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ ｗｉｔｈ ｓｏｍｅ ｄｅｖｉａｔｉｏｎ（ｔｈｅ ｇｒａｙ ｎｕｍｂｅｒ）ｆｒｏｍ ｔｈｅ ｔｒｕｅ ｖａｌｕｅｓ Ｔｈｅ ｄｉａｍｏｎｄｓ ｒｅｐｒｅｓｅｎｔ ｔｈｅ ｉｓｏｔｏｐｉｃ ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ ａｆｔｅｒ Ｕ．Ｔｈ ｄｅｃａｙ ｃｏｒｒｅｃｔｉｏｎ ｗｉｔｈ ｄｅｖｉａｔｅｄ Ｕ／ Ｐｂ．１１１ｅ ｂｌａｎｋ ｎｕｍｂｅｒｓ ａｒｅ ｔｈｅ ｄｅｇｒｅｅ ｏｆ ｔｈｅ ｄｅｖｉａｔｉｏｎ ｆｒｏｍ ｔｈｅ ｔｒｕｅ ｖａｌｕｅｓ Ｔｈ／ Ｐｂ ａｎｄ ４结论 前人应用ＬＡ—ＭＣ—ＩＣＰＭＳ技术建立的分析方 法只适用于分析新生代样品，本研究使用该技术建 立了可以对发生显著ｕ—Ｔｈ衰变影响的古老的熔 性较大（约５％，２ＲＳＤ），其对ｕ—Ｔｈ衰变校正后的 初始Ｐｂ同位素比值的影响是有限的。例如，对于年 龄约为５００ Ｍａ的样品，即使测试的 船Ｔｈ／ Ｐｂ、 弼ｕ／ Ｐｂ与真值相差达到１０％，校正后的初始 ∞Ｐｂ／猫Ｐｂ 、 体包裹体进行Ｐｂ同位素分析的方法。测试结果显 示，尽管 弛Ｔｈ／ Ｐｂ和 招ｕ／ 嘶Ｐｂ的分析结果的分散 －－－——叩Ｐｂ／ Ｐｂｉ比值与真值相差也在０．８０％ 以内。因此本研究建立的方法可以将熔体包裹体等 ４０４－－－—— 第４期 岩ｆ测试 ｈｔｔｐｔ｝ 矿．ｙｋｃｓ．ａｅ．ａｎ ２０１５正 Ｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎ ｉｎ ＩＣＰ．ＭＳ『Ｊ］．Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ａｎａｌｙｔｉｃａｌ Ａｎａｌｙｓｉｓ ｏｆ Ｇｅｏｌｏｇｉｃａｌ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ ａｎｄ Ｉｔｓ Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ ｔｏ Ａｔｏｍｉｃ Ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｒｙ，２００９，２４（６）：７０１—８４８． Ｇｅｏｌｏｉｃｇａｌ Ｒｅｆｅｒｅｎｃｅ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ［Ｊ］．Ｇｅｏｓｔａｎｄａｒｄｓ ａｎｄ Ｇｅｏａｎａｌｙｔｉｃａｌ Ｒｅｓｅａｒｃｈ，２００５，２９（１）：６３—８２． ［１７］Ｈｕ Ｚ Ｃ，Ｌｉｕ Ｙ Ｓ，Ｇａｏ Ｓ，ｅｔ ａ１．Ｉｍｐｒｏｖｅｄ ｉｎ ｓｉｔｕ Ｈｆ Ｉｓｏｔｏｐｅ Ｒａｔｉｏ Ａｎａｌｙｓｉｓ ｏｆ Ｚｉｒｃｏｎ Ｕｓｉｎｇ Ｎｅｗｌｙ Ｄｅｓｉｇｎｅｄ ［２６］Ｐｏｔｔｓ Ｐ Ｊ，Ｔｈｏｍｐｓｏｎ Ｍ，Ｗｉｌｓｏｎ Ｓ．Ｇ－Ｐｒｏｂｅ一１一Ａｎ Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ Ｐｒｏｆｉｃｉｅｎｃｙ Ｔｅｓｔ ｏｒ ｆＭｉｃｒｏｐｒｏｂｅ Ｘ Ｓｋｉｍｍｅｒ Ｃｏｎｅ ａｎｄ Ｊｅｔ Ｓａｍｐｌｅ Ｃｏｎｅ ｉｎ Ｃｏｍｂｉｎａｔｉｏｎ ｗｉｔｈ ｔｈｅ Ａｄｄｉｔｉｏｎ ｏｆ Ｎｉｔｒｏｇｅｎ ｂｙ Ｌａｓｅｒ Ａｂｌａｔｉｏｎ Ｍｕｌｔｉｐｌｅ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ—Ｒｅｐｏｒｔ ｏｎ Ｒｏｕｎｄ １：Ｆｅｂｒｕａｒｙ ２００２（ＴＢ一１ Ｃｏｌｌｅｃｔｏｒ ＩＣＰ．ＭＳ『Ｊ］．Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ａｎａｌｙｔｉｃａｌ Ａｔｏｍｉｃ Ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｙ，ｒ２０１２，２７：１３９１—１３９９． Ｂａｓａｌｔｉｃ Ｇｌａｓｓ）［Ｊ］．Ｇｅｏｓｔａｎｄａｒｄｓ Ｎｅｗｓｌｅｔｔｅｒ，２００２，２６ （１）：１９７—２３５． ［１８］ Ｒｅｎ Ｚ Ｙ，Ｉｎｇｌｅ Ｓ，Ｔａｋａｈａｓｈｉ Ｅ，ｅｔ ａ１．Ｔｈｅ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ ｏｆ ｔｈｅ Ｈａｗａｉｉａｎ Ｍａｎｔｌｅ Ｐｌｕｍｅ［Ｊ］．Ｎａｔｕｒｅ， ［２７］Ｘｕ Ｙ Ｇ，Ｃｈｕｎｇ Ｓ Ｌ，Ｊａｈｎ Ｂ Ｍ，ｅｔ ａ１．Ｐｅｔｒｏｌｏｇｉｃ ａｎｄ Ｇｅｏｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｎｓｔｒａｉｎｔｓ ｏｎ ｔｈｅ Ｐｅｔｒｏｇｅｎｅｓｉｓ ｏｆ Ｐｅｒｍｉａｎ— ２００５，４３６：８３７—８４０． ［１９］ Ｓｏｕｄｅｒｓ Ａ Ｋ，Ｓｙｌｖｅｓｔｅｒ Ｐ Ｊ．Ｉｍｐｒｏｖｅｄ ｉｎ Ｓｉｔｕ Ｍｅａｓｕｒｅ－ ｍｅｎｔｓ ｏｆ Ｌｅａｄ Ｉｓｏｔｏｐｅｓ ｉｎ Ｓｉｌｉｃａｔｅ Ｇｌａｓｓｅｓ ｂｙ ＬＡ－－ＭＣ－－ ＩＣＰＭＳ Ｕｓｉｎｇ Ｍｕｌｔｉｐｌｅ Ｉｏｎ Ｃｏｕｎｔｅｒｓ［Ｊ］．Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ａｎａｌｔｙｉｃａｌ Ａｔｏｍｉｃ Ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｒｙ，２００８，２３（４）：５３５— ５４３． ［２０］ Ｒｏｓｍａｎ Ｋ Ｊ Ｒ，Ｔａｙｌｏｒ Ｐ Ｄ Ｐ．Ｉｓｏｔｏｐｉｃ Ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎｓ ｏｆ ｔｈｅ Ｅｌｅｍｅｎｔｓ［Ｊ］．Ｐｕｒｅ ａｎｄ Ａｐｐｌｉｅｄ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，１９９８， ７０：２１７—２３５． ［２１］ Ｅｌｂｕｒｇ Ｍ，Ｖｒｏｏｎ Ｐ，Ｗａｇｔ Ｂ Ｖ Ｄ，ｅｔ ａ１．Ｓｒ ａｎｄ Ｐｂ Ｉｓｏｔｏｐｉｃ Ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ ｏｆ Ｆｉｖｅ ＵＳＧＳ Ｇｌａｓｓｅｓ（ＢＨＶＯ－２Ｇ， ＢＩＲ一１Ｇ，ＢＣＲ－２Ｇ，ＴＢ一１Ｇ，ＮＫＴ一１Ｇ）［Ｊ］．Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｇｅｏｌｏｇｙ，２００５，２２３（４）：１９６—２０７． ［２２］Ｈｕ Ｍ Ｙ，Ｆａｎ Ｘ Ｔ，Ｓｔｏｌｌ Ｂ，ｅｔ ａ１．Ｐｒｅｌｉｍｉｎａｒｙ Ｃｈａｒａｃｔ－ ｅｒｉｚａｔｉｏｎ ｏｆ Ｎｅｗ Ｒｅｆｅｒｅｎｃｅ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ ｆｏｒ Ｍｉｅｒｏａｎａｌｙｓｉｓ： Ｃｈｉｎｅｓｅ Ｇｅｏｌｏｇｉｃａｌ Ｓｔａｎｄａｒｄ Ｇｌａｓｓｅｓ ＣＧＳＧ一１，ＣＧＳＧ一２， ＣＧＳＧ－４ ａｎｄ ＣＧＳＧ－５『Ｊ］． Ｇｅｏｓｔａｎｄａｒｄｓ ａｎｄ Ｇｅｏａｎａｌｙｔｉｅａｌ Ｒｅｓｅａｒｃｈ，２０１１，３５（２）：２３５—２５１． ［２３］ Ｚｏｕ Ｈ Ｂ．Ｑｕａｎｔｉｔａｔｉｖｅ Ｇｅｏｃｈｅｍｉｓｔｙｒ［Ｍ］．Ｌｏｎｄｏｎ： Ｉｍｐｅｒｉａｌ Ｃｏｌｌｅｇｅ Ｐｒｅｓｓ，２００８：１４６—１７６． ［２４］ Ｗｅｉｓ Ｄ，Ｋｉｅｆｅｒ Ｂ，Ｍａｅｒｓｅｈａｌｋ Ｃ，ｅｔ ａ１．Ｈｉｇｈ・ｐｒｅｃｉｓｉｏｎ Ｐｂ—Ｓｒ—Ｎｄ—Ｈｆ Ｉｓｏｔｏｐｉｃ Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ ｏｆ ＵＳＧＳ ＢＨＶＯ一１ ａｎｄ ＢＨＶＯ－２ Ｒｅｆｅｒｅｎｃｅ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ［Ｊ］．Ｇｅｏｃｈｅｍｉｓｔｒｙ， Ｇｅｏｐｈｙｓｉｃｓ，Ｇｅｏｓｙｓｔｅｍｓ，２００５，６（２），Ｑ０２００２，ｄｘ．ｄｏｉ． ｏｒｇ／１０．１０２９／２００４ＧＣ０００８５２． ［２５］ Ｗｉｌｌｂｌｏｄ Ｍ，Ｊｏｃｈｕｍ Ｋ Ｐ．Ｍｕｔｉ—ｅｌｅｍｅｎｔ Ｉｓｏｔｏｐｅ Ｄｉｌｕｔｉｏｎ Ｓｅｃｔｏｒ Ｆｉｅｌｄ ＩＣＰ—ＭＳ：Ａ Ｐｒｅｃｉｓｅ Ｔｅｃｈｎｉｑｕｅ ｆｏｒ ｔｈｅ ．—．——４０６． ．—— Ｔｒｉａｓｓｉｃ Ｅｍｅｉｓｈａｎ Ｆｌｏｏｄ Ｂａｓａｈｓ ｉｎ Ｓｏｕｔｈｗｅｓｔｅｒｎ Ｃｈｉｎａ ［Ｊ］．Ｌｉｔｈｏｓ，２００１，５８（３）：１４５—１６８． ［２８］Ｘｉａｏ Ｌ，Ｘｕ Ｙ Ｇ，Ｍｅｉ Ｈ Ｊ，ｅｔ ａ１．Ｄｉｓｔｉｎｃｔ Ｍａｎｔｌｅ Ｓｏｕｒｃｅｓ ｏｆ Ｌｏｗ—Ｔｉ ａｎｄ Ｈｉ【ｇｈ—Ｔｉ Ｂａｓａｌｔｓ ｆｒｏｍ ｔｈｅ Ｗｅｓｔｅｒｎ Ｅｍｅｉｓｈａｎ Ｌａｒｇｅ Ｉｇｎｅｏｕｓ Ｐｒｏｖｉｎｃｅ，ＳＷ Ｃｈｉｎａ：Ｉｍｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ ｆｏｒ Ｐｌｕｍｅ—ｌｉｔｈｏｓｐｈｅｒｅ Ｉｎｔｅｒａｃｔｉｏｎ［Ｊ］．Ｅａｒｔｈ ａｎｄ Ｐｌａｎｅｔａｒｙ Ｓｃｉｅｎｃｅ Ｌｅｔｔｅｒｓ，２００４，２２８（３）：５２５—５４６． ［２９］ 徐义刚，钟孙霖．峨眉山大火成岩省：地幔柱活动的证 据及其熔融条件［Ｊ］．地球化学，２００１，３０（１）：１—９． Ｘｕ Ｙ Ｇ，Ｚｈｏｎｇ Ｓ Ｌ．Ｔｈｅ Ｅｍｅｉｓｈａｎ Ｌａｒｇｅ Ｉｇｎｅｏｕｓ Ｐｒｏｖｉｎｃｅ：Ｅｖｉｄｅｎｃｅ ｆｏｒ Ｍａｎｔｌｅ Ｐｌｕｍｅ Ａｃｔｉｖｉｔｙ ａｎｄ Ｍｅｌｔｉｎｇ Ｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓ［Ｊ］．Ｇｅｏｅｈｉｍｉｅａ，２００１，３０（１）：１—９． ［３０］Ｘｕ Ｊ Ｆ，Ｓｕｚｕｋｉ Ｋ，Ｘｕ Ｙ Ｇ，ｅｔ １ａ．Ｏｓ，Ｐｂ，ａｎｄ Ｎｄ Ｉｓｏｔｏｐｅ Ｇｅｏｃｈｅｍｉｓｔｙｒ ｏｆ ｔｈｅ Ｐｅｒｍｉａｎ Ｅｍｅｉｓｈａｎ Ｃｏｎｔｉｎｅｎｔａｌ Ｆｌｏｏｄ Ｂａｓａｌｔｓ：Ｉｎｓｉｇｈｔｓ ｉｎｔｏ ｔｈｅ Ｓｏｕｒｃｅ ｏｆ ａ Ｌａｒｇｅ Ｉｇｎｅｏｕｓ Ｐｒｏｖｉｎｃｅ『Ｊ＿．Ｇｅｏｃｈｉｍｉｃａ ｅｔ Ｃｏｓｍｏｃｈｉｍｉｃａ Ａｃｔａ，２００７， ７１（８）：２１０４—２１１９． ［３１］Ｓｏｎｇ Ｘ Ｙ，Ｑｉ Ｈ Ｗ，Ｒｏｂｉｎｓｏｎ Ｐ Ｔ，ｅｔ ａ１．Ｍｅｌｔｉｎｇ ｏｆ ｔｈｅ Ｓｕｂｃｏｎｔｉｎｅｎｔａｌ Ｌｉｔｈｏｓｐｈｅｒｉｃ Ｍａｎｔｌｅ ｂｙ ｔｈｅ Ｅｍｅｉｓｈａｎ Ｍａｎｔｌｅ Ｐｌｕｍｅ；Ｅｖｉｄｅｎｃｅ ｆｒｏｍ ｔｈｅ Ｂａｓａｌ Ａｌｋａｌｉｎｅ Ｂａｓａｌｔｓ ｉｎ ｔｈｅ Ｄｏｎｇｃｈｕａｎ，Ｙｕｎｎａｎ，Ｓｏｕｔｈｗｅｓｔｅｎｒ Ｃｈｉｎａ［Ｊ］． Ｌｉｔｈｏｓ，２００８，１００（１）：９３—１１１． ［３２］ Ｋａｍｅｎｅｔｓｋｙ Ｖ Ｓ，Ｃｈｕｎｇ Ｓ Ｌ，Ｋａｍｅｎｅｔｓｋｙ Ｍ Ｂ，ｅｔ ａ１． Ｐｉｅｒｉｔｅｓ ｆｒｏｍ ｔｈｅ Ｅｍｅｉｓｈａｎ Ｌａｒｇｅ Ｉｇｎｅｏｕｓ Ｐｒｏｖｉｎｃｅ，ＳＷ Ｃｈｉｎａ：Ａ Ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎａｌ Ｃｏｎｔｉｎｕｕｍ ｉｎ Ｐｒｉｍｉｔｉｖｅ Ｍａｇｍａｓ ａｎｄ Ｔｈｅｉｒ Ｒｅｓｐｅｃｔｉｖｅ Ｍａｎｔｌｅ Ｓｏｕｒｃｅｓ『Ｊ］．Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｐｅｔｒｏｌｏｙｇ，２０１２，５３（１０）：２０９５—２１１３． 第４期 张乐，等：ＬＡ—ＭＣ—ＩＣＰＭＳ分析古老熔体包裹体Ｐｂ同位素组成中的误差评价 第３４卷 Ｅｖａｌｕａｔｉｏｎ ｏｆ Ｅｒｒｏｒ Ｐｒｏｐａｇａｔｉｏｎ ｉｎ Ｌｅａｄ Ｉｓｏｔｏｐｅ Ａｎａｌｙｓｉｓ ｏｆ Ａｎｃｉｅｎｔ Ｍｅｌｔ Ｉｎｃｌｕｓｉｏｎｓ ｂｙ ＬＡ－ＭＣ－ＩＣＰ－ＭＳ ＺＨＡＮＧ Ｌｅ ，ＲＥＮ Ｚｈｏｎｇ—ｙｕａｎ ，ＱＩＡＮ Ｓｈｅｎｇ－ｐｉｎｇ ，ＤＩＮＧ Ｘｉａｎｇ—ｌｉ ， Ｙａ—ｄｏｎｇ ， （１．Ｓｔａｔｅ Ｋｅｙ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ ｏｆ Ｉｓｏｔｏｐｅ Ｇｅｏｃｈｅｍｉｓｔｙｒ，Ｇｕａｎｇｚｈｏｕ Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ ｏｆ Ｇｅｏｃｈｅｍｉｓｔｙｒ， Ｃｈｉｎｅｓｅ Ａｃａｄｅｍｙ ｏｆ Ｓｃｉｅｎｃｅｓ，Ｇｕａｎｇｚｈｏｕ ５ １ ０６４０，Ｃｈｉｎａ； ２．Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ ｏｆ Ｃｈｉｎｅｓｅ Ａｃａｄｅｍｙ ｏｆ Ｓｃｉｅｎｃｅｓ，Ｂｅｉｊｉｎｇ １０００４９，Ｃｈｉｎａ） Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｄｅｔｅｒｍｉｎａｔｉｏｎ ｏｆ Ｐｂ ｉｓｏｔｏｐｅｓ ｉｎ ｍｅｌｔ ｉｎｃｌｕｓｉｏｎｓ ｂｙ Ｌａｓｅｒ Ａｂｌａｔｉｏｎ—Ｍｕｌｔｉｐｌｅ Ｃｏｌｌｅｃｔｏｒ．Ｉｎｄｕｃｔｉｖｅｌｙ Ｃｏｕｐｌｅｄ Ｐｌａｓｍａ—Ｍａｓｓ Ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｙｒ（ＬＡ—ＭＣ－ＩＣＰ—ＭＳ）ｉｓ ｌｉｍｉｔｅｄ ｔｏ ｓａｍｐｌｅｓ ｆｏｒｍｅｄ ｌａｔｅｒ ｔｈａｎ Ｍｅｓｏｚｏｉｃ ｂｅｃａｕｓｅ Ｕ ａｎｄ Ｔｈ ｓｉｇｎａｌｓ ａｒｅ ｎｏｔ ｍｏｎｉｔｏｒｅｄ．Ｉｎ ｔｈｉｓ ｓｔｕｄｙ，Ｐｂ ｉｓｏｔｏｐｉｃ ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎｓ ｏｆ ｔｗｏ ｒｅｆｅｒｅｎｃｅ ｇｌａｓｓｅｓ ａｎｄ ａｎｃｉｅｎｔ ｍｅｌｔ ｉｎｃｌｕｓｉｏｎｓ ｗｈｉｃｈ ｈａｖｅ ｕｎｄｅｒｇｏｎｅ ｓｉｇｎｉｉｆｃａｎｔ Ｕ．Ｔｈ ｄｅｃａｙ ａｒｅ ｄｅｔｅｒｍｉｎｅｄ ｂｙ ＬＡ．ＭＣ．ＩＣＰ．ＭＳ．Ｔｈｅ ｅｆｆｅｃｔ ｏｆ ｔｈｅ Ｕ／Ｐｂ ａｎｄ Ｔｈ／Ｐｂ ａｎａｌｙｔｉｃａｌ ｅｒｒｏｒｓ ｏｎ ｔｈｅ ｃａｌｃｕｌａｔｉｏｎ ｏｆ ｉｎｉｔｉａｌ Ｐｂ ｉｓｏｔｏｐｉｃ ｒａｔｉｏｓ ｗａｓ ａｌｓｏ ｅｖａｌｕａｔｅｄ．Ｉｎ ｔｈｅ ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔ ＵＳＧＳ ＮＫＴ－－１ Ｇ ｉｓ ｕｓｅｄ ａｓ ｔｈｅ ｅｘｔｅｒｎａｌ ｃａｌｉｂｒａｎｔ ａｎｄ ａ ｓｔａｎｄａｒｄ－，ｓａｍｐｌｅ－－ｓｔａｎｄａｒｄ ｂｒａｃｋｅｔｉｎｇ ｍｅｔｈｏｄ ｉｓ ｕｓｅｄ ｔｏ ｃｏｒｒｅｃｔ ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ ｄｒｉｆｔ ａｎｄ ｍａｓｓ ｂｉａｓ．Ａｎａｌｙｔｉｃａｌ ｐｒｅｃｉｓｉｏｎｓ ｏｆ ２０ Ｐｂ／。ｏ６ Ｐｂ ａｎｄ ０７Ｐｂ／ ０６ Ｐｂ ０ｆ ＵＳＧＳ ｓｒａｎｄａｒｄｓ． ＢＨＶＯ一２Ｇ ａｎｄ ＴＢ一１ Ｇ，ａｒｅ ｂｅｔｔｅｒ ｔｈａｎ ０．３０％（２ＲＳＤ）ａｎｄ ｂｏｔｈ ａｇｒｅｅ ｗｉｔｈｉｎ ０．３０％ｏｆ ｔｈｅ ｐｒｅｆｅｒｒｅｄ ｖａｌｕｅｓ． Ｈｏｗｅｖｅｒ， ２Ｔｈ／ ０６ Ｐｂ ａｎｄ。 Ｕ／ｚ０６ Ｐｂ ｒａｆｔ０ｓ ａｒｅ ｈｉｇｈｌｙ ｖａｒｉａｂｌｅ ａｎｄ ｖｉｅｌｄ ａｎ ｅｘｔｅｒｎａ１ ｐｒｅｃｉｓｉ０ｎ ｏｆ ５％． Ｅｒｒｏｒ ｐｒｏｐａｇａｔｉｏｎ ｃａｌｃｕｌａｔｉｏｎｓ ｉｎｄｉｃａｔｅ ｔｈａｔ ｔｈｅ ａｇｅｓ ｏｆ ｔｈｅ ｓａｍｐｌｅｓ ｈａｖｅ ｓｉｇｎｉｉｆｃａｎｔ ｅｆｆｅｃｔｓ ｏｎ ｔｈｅ ｅｒｒｏｒｓ ｏｆ ｔｈｅ ｉｎｉｔｉａｌ ｌｅａｄ ｉｓｏｔｏｐｉｃ ｒａｔｉｏｓ．Ｆｏｒ Ｐｈａｎｅｒｏｚｏｉｃ ｓａｍｐｌｅｓ ｔｈａｔ ａｒｅ ｅａｒｌｉｅｒ ｔｈａｎ ５４０ Ｍａ，ｅｖｅｎ ｔｈｅ ｄｉｆｆｅｒｅｎｃｅｓ ｂｅｔｗｅｅｎ ｔｈｅ ｍｅａｓｕｒｅｄ 。２Ｔｈ／２ｏ６Ｐｂ ａｎｄ Ｕ／２ｏ６Ｐｂ ｒａｔｉｏｓ ａｎｄ ｔｈｅ ｒｅａＩ ｖａ１ｕｅｓ ｒｅａｃｈ １０％，ｖｅｔ ｔｈｅ ａｇｅ．ｃｏｒｒｅｃｔｅｄ ｉｎｉｔｉａ１ ｌｅａｄ ｉｓｏｔｏｐｉｃ ｒａｔｉ０ｓ ａｒｅ ｓｔｉｌｌ ｗｉｔｈｉｎ ０．８０％ｄｅｖｉａｔｉｏｎｓ ｒｅｌａｔｉｖｅ ｔｏ ｔｈｅ ｒｅａｌ ｖａｌｕｅｓ．Ｔｈｅｒｅｆｏｒｅ，ｔｈｅ ｐｒｏｐｏｓｅｄ ｍｅｔｈｏｄ ｉｎ ｔｈｉｓ ｓｔｕｄｙ ｃａｎ ｄｅｔｅｒｍｉｎｅ ｔｈｅ ｌｅａｄ ｉｓｏｔｏｐｉｃ ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎｓ ｏｆ ｍｅｌｔ ｉｎｃｌｕｓｉｏｎｓ ｉｎ ｓａｍｐｌｅｓ ｆｒｏｍ Ｃｅｎｏｚｏｉｃ ｔｏ Ｐａｌｅｏｚｏｉｃ，ｅｘｐａｎｄｉｎｇ ｔｈｅ ｇｅｏｌｏｇｉｃａｌ ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ． Ｋｅｙ ｗｏｒｄｓ：ｌａｓｅｒ ａｂｌａｔｉｏｎ；Ｍｕｈｉｐｌｅ－ｃｏｌｌｅｃｔｏｒ Ｉｎｄｕｃｔｉｖｅｌｙ Ｃｏｕｐｌｅｄ Ｐｌａｓｍａ－Ｍａｓｓ Ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｙｒ；ｍｅｌｔ ｉｎｃｌｕｓｉｏｎ；ｌｅａｄ ｉｓｏｔｏｐｅ；ｅｒｒｏｒ ｅｖａｌｕａｔｉｏｎ ．．．．——４０７．．．——
