挥发性有机废气净化技术研究进展

・综　　述・

挥发性有机废气净化技术研究进展

樊　奇,羌　宁

(同济大学环境科学与工程学院,上海200092)

　　摘要:本文对生物净化技术、等离子体净化技术、吸附和催化氧化技术在控制废气中挥发性有机物的研究进展及应用进行了

综述。气体生物净化技术在VOCs混合物和改进设备工艺方面开展的研究工作较多,等离子体净化技术与催化技术的组合越来越受到关注。吸附和催化氧化方面则着重在吸附剂(活性炭和沸石)吸附性能的进一步研究和新型催化剂的研制。关　键　词:挥发性有机物;生物降解法;等离子体;吸附;催化氧化

中图分类号:X701　　　　文献标识码:A　　　　文章编号:1001234(2005)0420040205

ResearchProgressofTechnologyforPurifyingVolatileOrganicCompoundsFANQi,QIANGNing(SchoolofEnvironmentalScienceandEngineering,TongjiUniversity,Shanghai200092,China)

Abstract:Theresearchprogressandapplicationofbiodegradation,plasmaprocessing,adsorptionandcatalyticoxidationforVOCs

removalfromexhaustgasesarereviewed1MoreresearchesonVOCsmixtureandtheimprovementofequipmenttechnologyhavebeendoneinrecentyears.Moreconcernsareshowntothecombinationofplasmaprocessingandcatalysis.Intermsofadsorptionandcatalyticoxidation,furtherresearchesonadsorptionperformanceofadsorbents(activatedcarbonandzeolite)andthedevelopmentofnewcatalystsareemphasized.Keywords:VOCs;biodegradation;plasma;adsorption;catalyticoxidation

1　前　言

挥发性有机物(VOCs)是一类有机化合物的统称,通常是指在常压下沸点低于260℃或室温时饱和蒸气压大于71Pa的有机化合物,也有将常压下沸点低于100℃或25℃时饱和蒸气压大于133Pa的有机化合物称为VOCs[1]。挥发性有机物是常见的污染物,它与颗粒物一样,是又一大类大气污染物。它们主要来源于石油化工行业所排放的废气;造纸、油漆涂料、采矿、金属电镀和纺织等行业所排出的有机溶剂;交通工具所排放的废气及其他可能排放有毒有害有机废气的污染源[2]。挥发性有机废气对环境、动植物的生长及人类健康造成了极大的危害,因此越来越受到世界各国的重视,许多发达国家都颁布了相应的法令,VOCs的排放。

VOCs的控制可以从多种途径实现。最经济的方法是通过清洁生产的途径减少VOCs的使用和散发。

收稿日期:2005201219作者简介:樊　奇(1982-),男,江西南昌人,同济大学环境科学与工程

学院环境工程系2003级硕士研究生,研究方向为大气污染

控制。

但对于一些工艺过程和生产而言,清洁生产的路还很长,不可避免的还会有大量的VOCs会被排放,末端治理技术仍然是必不可少的一种手段。同样在这些治理技术中也存在清洁工艺和污染工艺之分[1]。目前常用或已有实际应用的处理含VOCs废气的方法包括燃烧法、吸附法、吸收法、冷凝法、生物法等,其他正在研究开发的方法有光催化氧化和等离子体法等。本文将对生物净化技术、等离子净化技术、吸附和催化氧化技术在控制VOCs的研究进展及应用进行分析和讨论。

2　生物净化技术

生物净化技术的实质是附着在滤料介质中的微生物在适宜的环境条件下,利用废气中的有机成分作为碳源和能源,维持其生命活动,并将有机物分解为二氧化碳、水、无机盐和生物质等无害或少污染的物质。生物净化技术具有设备简单、运行费用低、较少形成二次污染等优点,尤其在处理低浓度、生物降解性好的气态污染物时更显其经济性[3]。目前生物过滤器已得到大量应用,生物滴滤器则是目前研究的热点之一。

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下面将从生物处理对象、填料、设备工艺以及采用的微生物等方面介绍讨论生物净化技术的研究进展情况。211　生物处理对象

待处理对象本身的性质对工艺过程中的传质与生物净化影响很大,如水溶性、可生物降解性等。另外,床层材料或生物膜对处理对象的吸附能力也对净化效果的好坏起着关键的作用。

被广泛作为溶剂的VOCs一直是研究的重点。早期的研究者主要集中于研究甲苯、苯乙烯等,近年来,研究对象的范围在扩大。如DuraiArulneyam等[4]采用生物过滤器对甲醇进行处理,在气体流量为01026m3/h时可处理的甲醇浓度高达8g/m3。更高的甲醇浓度和气速会降低去除效率。可处理的甲醇最大量达到了85g/(m3・h)。过滤器中生物相稳定,能适应运行条件的变化。S1M1Prakash等[5]采用升流式活性污泥床反应器处理四氯乙烯,当入口浓度为5～50mg/L时,出口浓度降到了0123mg/L以下,去除率达到了9815%。在降解过程中,四氯乙烯被脱氯而依次形成三氯乙烯、顺21,22二氯乙烯、氯乙烷和乙烯。

除研究单种类的VOCs外,国外学者越来越重视对VOCs混合物的研究。C1Lu等[6],采用生物滴滤器处理丙烯腈和苯乙烯。当碳负荷在22～28g/(m3・h)之间时,去除率可超过80%。当碳负荷下降到10～12g/(m3・h)时,去除率接近100%。在相似的碳负荷下,丙烯腈的去除量比苯乙烯大。处理效果在实验室条件下可以维持175d。

ChungsyingLu等[7]利用生物过滤法对含有正戊烷和乙苯的废气进行处理,试验结果表明,微生物在滤料(煤颗粒)上挂膜成功后,在运行时间28d为一周期的时间内,乙苯的去除率为70%～100%,正戊烷的去除率则为50%～90%。乙苯的存在对正戊烷的去除效果的抑制作用强于正戊烷的存在对乙苯的去除效果的抑制作用。

从以上对VOCs的混合物研究可以看出,VOCs彼此之间总是有抑制作用,特别是当一种为亲水性,另一种为憎水性物质时。究其原因,亲水性有机物的存在不利于处理憎水性有机物的微生物发挥降解作用[2]。212　填料

近年来逐渐重视对不同填料的性能研究。廖强等[8]曾利用陶瓷球填料生物滴滤塔对甲苯废气进行了研究。郭静等[9]利用焦炭填料处理苯乙烯,对苯乙烯浓度在50～100mg/m3时去除率为35%～55%。挂膜

时间为10d时生物量丰富,20d左右时生物膜包裹整个焦炭且生长稳定,此时处理效率稳定而高效。整个过程是吸附———生物降解的双重过程。

王鹏飞等[10]采用装有ZAT22型专利填料(玻璃钢材质)的生物滴滤塔反应器处理“三苯”(苯、甲苯、二甲苯),结果表明,影响生物滴滤塔处理“三苯”废气的主要因素有入口气体浓度、气体上升流速和喷淋液体流量。在温度为20℃～25℃和pH值为613～619时,可获得“三苯”废气的最大去除量,此时参数为:苯、甲苯和二甲苯的入口气体质量浓度分别为21140、21026和21017mg/L;气体上升流速为7816m/h;喷淋液体流量为25L/h。此时“三苯”的去除量分别为:苯1136kg/(m3・d),甲苯1136kg/(m3・d),二甲苯1124kg/(m3・d)。李清雪等[11],利用生物滴滤塔处理甲苯。以阶梯环和鲍尔环作为生物滴滤池的填料,探讨了生物滴滤池对低浓度挥发性有机物(VOCs)废气的处理效果、过程及影响因素。实验研究表明:在实验温度为20℃～30℃,进气中甲苯浓度为200～1000mg/m3,容积负荷为612～3019mg/L・h,停留时间为117s,投配液量40L/h时,生物滴滤池对甲苯的去除效率在87～100%。甲苯负荷、停留时间和进气浓度是影响甲苯去除效率的重要因素。213　设备和工艺条件

对处理设备和工艺条件进行改进可以提高去除效果,同时,与包括间歇式反应在内的其他处理技术相结合,能更有效地提高废气中污染物的去除效率。

ChunpingYang等[12],采用单层多层转鼓生物过滤器处理乙醚,去除率随着有机负荷率的提高而降低。当有机负荷率为210～810kgCOD/(m3・d)(3211～12815g乙醚/(m3・h)),空床接触时间为30s时,多层过滤器去除率稳定在99%。当有机负荷率提高为1610kgCOD/(m3・d)时(257g乙醚/(m3・h)),去除率下降为43%。

JorgeC1Atoche等[13],采用间歇式生物过滤法处理丁酮与甲苯,可以获得比常规生物过滤法更好的性能。当瞬间的VOCs负荷率为209g/(m3・h)时,去除率超过99%;当负荷率为450g/(m3・h)时去除率为87%。而常规的生物过滤法在负荷率为68、105、225g/(m3・h)时去除率仅有92%、8215%、5616%。当瞬时去处率被要求时,间歇式生物过滤法能提供高的瞬时去除率。

AaronB1Neal等[14]采用生物过滤器和悬浮式生长

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反应器分别处理甲苯,实验结果表明,在质量负荷为5～30mg/L・h时,两者的去除率都很高,在96%～9917%之间。对于生物过滤器而言,在质量负荷很大时,会出现材料干化的现象。

WilliamM1Moe等[15]研究了氮对处理甲苯的生物过滤塔的影响。研究表明氮造成的动力学会降低塔在瞬时和不稳定条件下的处理性能。对塔中生物相的元素分析更证明了即使养分充足,盐中的氮和CO2的浓度也会降低在有冲击负荷时的处理效果。214　微生物

术研究的热点。研究结果表明,等离子体是一种效率

高、能耗低、适用范围广的污染物净化手段。从节省能源出发,气体净化过程采用低温等离子体。

Yong2HongSong等[18],应用非热平衡等离子体法来处理甲苯和丙烷。因为甲苯和丙烷的吸附性能不同,所以分别利用填满了玻璃、大孔γ2Al2O3和分子筛5A的床层处理,都能获得很高的去除率。升温虽然导致吸附性能有所下降,但仍能提高去除率。同时,γ2Al2O3床对于副产品O3和HNO3都有很好的去除率。

KoichiHirota等[19],利用电子束照射了20种VOCs以研究待处理物质的化学结构对处理效果的影生物气体净化器主要是利用异养生物的对污染物质的代谢过程来去除污染物的,微生物的量和活性对生物净化过程有决定性的影响。在生物过滤器中通常利用的是土壤、堆肥或泥炭中的自然菌落,也有投加活性污泥驯化后的菌种,而生物滴滤器的生物相则是通过活性污泥循环挂膜或投加驯化后的专性菌而建立起来的。生物净化器中的微生物种类很多,主要为细菌、放线菌和真菌,污染物去除量大的地方生物的密度也大,对于难降解物质的净化通常需要接种经驯化后的菌种。

B1Qi・W1M1Moe等[16],利用真菌分别处理苯、乙苯、甲苯、苯乙烯、甲乙酮、甲基异丁基酮、甲丙酮和两种有机酸。结果发现真菌对于憎水性有机物的净化能力要比细菌强。李琳等[17]的研究也证明了这一点。原因为,真菌在空气中会生成菌丝,菌丝向四周分布形成菌丝网,有助于增大气相中污染物与菌类的接触面积,使气相中的污染物在生物反应器中直接与真菌充分接触,更好地完成传质过程。同时,真菌可以在pH值较低、周围环境相对干燥的条件下生存。

生物法净化VOCs的研究发展趋势为:(1)除保持对传统的VOCs研究对象进行持续性研究外,还进一步加强了对VOCs中前人少研究或没有研究过的对象的研究,同时越来越重视对VOCs混合物的研究。(2)重视对不同填料的性能研究。(3)与其他优秀的处理技术相结合,同时不断改进设备结构,提高废气中污染物的去除效率。(4)通过传统技术和现代生物技术获得高效降解废气中污染物的微生物菌种,对菌群结构进行改造和,提高其降解效率,扩大降解底物范围[17]。

响,研究发现通过化学结构可以推算出90%处理率时所需的电子束能。对于芳香族、脂环族、脂肪族、甲醇和三氯乙烯,电子束照射的处理效果很好。配备一个带防护罩的加速器(电压为300kV)可以处理的VOCs气体流量达30000Nm3/h,从而能有效降低总

费用。

T1Oda[20]研究利用非热等离子体法处理VOCs,结果表明等离子体的氧化性能比O3强,同时提出等离子体技术实际应用的关键是过程的可靠性、等离子体的能量效率和净化后气体的后续处理条件等。

YET2POLEI等[21],用低压微波等离子器处理乙醇。当乙醇蒸汽的流量为1730cm3/min,电量为115kw,频率为200Hz,气体流量为100cm3/min(4atm,25℃),作为添加剂的水量为0121ml/min(1atm,25℃)时,处理效率达99%。

A1Koutsospyros等[22],用常压等离子体反应器

来处理脂肪烃和芳香烃。探讨了反应容量、停留时间、能量输入和污染物初始浓度这几个参数对净化过程的影响,同时通过监测NOx和COx来确定副产品的组成。研究表明,化合物的最大去除效率与其离子能成反比。

C1Ayrault等[23],用等离子体催化反应器来处理低浓度(180ppm)的22庚酮。随着能量密度的提高,去除效率上升。在干气条件下能量密度为200J/L时去除率达97%。若无催化剂存在,即使能量密度高达500J/L,22庚酮的去除率也不到50%。在低温等离子体与催化剂同时存在的条件下,两者发生了较大的协同作用,22庚酮的去除率达到了100%。少量水虽然会轻微降低去除效率,但可以有效降低O3的生成(在能量密度为100～300J/L内)。

从以上研究可以看出,近年来等离子体技术表现

3　等离子体净化技术

等离子体中存在大量活性粒子,可以使难降解的污染物转化,所以等离子体技术是近年来污染控制技

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出与催化技术结合越来越密切的趋势,同时对有机物的化学结构与能量利用的相互关系的分析也越来越受到重视。

4　吸　附

吸附作为传统的VOCs净化方法,已得到广泛的应用。在吸附法中,最常用的吸附剂是活性碳,其它吸附剂(如沸石)的应用正逐渐受到重视。

Yu2ChunChiang等[24],利用三类活性炭来吸附四种VOCs。三类活性炭分别为利用来自荷兰的泥炭做成的直径3mm的活性碳,从含沥青的煤做成的01915mm粒状活性炭和3157mm的椰子壳状活性炭。四种VOCs分别为四氯化碳、氯仿、苯和二氯甲烷。由煤做成的活性炭对温度不敏感。四种VOCs中吸附苯更有效,因为苯有着高的吸附热和低的熵变。

R1R1Bansode等[25],利用核桃壳状活性炭和杏仁壳状活性炭对二氯甲烷、苯、四氯化碳、1,1,12三氯甲烷、氯仿和1,12二氯甲烷进行吸附处理。核桃壳活性炭由水蒸汽或CO2或磷酸来活化。结果发现由水蒸汽或CO2活化的核桃壳活性炭比杏仁壳状活性炭和由磷酸活化的核桃壳活性炭有着更强的吸附能力。这表明活性炭的制作材料和过程是影响活性炭吸附能力的重要因素。所有的活性炭对苯的吸附能力都比对其他有机物的吸附能力强。由水蒸汽或磷酸活化的核桃壳状活性炭对1,1,12三氯甲烷的吸附能力比其它的活性炭都强。

黄正宏等[26],用重量法研究了不同比表面积的活性炭纤维氧化处理后对低体积分数VOCs(非极性的苯和极性丁酮)的吸附。结果表明,氧化处理能提高活性炭纤维的表面含氧量并能改变其孔结构,进而影响对VOCs的吸附。

LimingWei等[27],利用γ2Al2O3来处理VOCs。研究表明,此吸附剂对烷烃和脂有着好的热稳定性(可达350℃),高的去除量,长的生命周期和好的选择性。VOCs被γ2Al2O3吸附后能被气相色谱检测的最小限为01714ng/L。

可以看出,在吸附法的研究中,对活性炭的研究是重点,特别是关于活性炭的形状、材料和制作过程对活性炭吸附能力影响的研究。当前吸附法正处于不断地改进中以增加控制效率,扩展应用范围和降低费用。

同时,由于活性炭吸附存在一些难以解决的问题(如解析的经济性差),其他吸附剂的应用逐渐受到重

视。其中,沸石被研究较多。H1Ichiura等[28],用沸石薄片吸附乙醛来探讨其吸附性能,发现最大吸附量只与薄片中所含沸石量的多少有关。但是,沸石薄片的均匀性越好,吸附性能就越高。均匀性好的沸石薄片可以使乙醛的初始吸附速率大大提高,说明薄片的均匀性是影响其吸附性能的重要因素。JoaoPires[29]等通过对Y沸石的吸附性能研究,发现其吸附等温线可以用Dubinin2Astakhov方程很好地解释。

5　催化氧化

与吸附法一样,催化氧化也是传统的VOCs处理方法。常用于气体流量和浓度波动的场合。

K1Everaert等[30],利用V2O52WO3/TiO2作为催化剂进行催化氧化。实验结果表明:⑴烃的转化与氧浓度无关;⑵VOCs中烃类的转化是一级反应;⑶温度升高,VOCs的氧化效率提高;⑷反应速率常数遵循Arrhenius方程。

AnnaMusialik2Piotrowska等[31],以含铂催化剂来氧化一种含氯VOCs与一种不含氯VOCs的混合物。含氯的VOCs分别为氯苯和1,22二氯乙烷,不含氯的VOCs包括甲苯、正己烷、丙酮乙醇和乙基乙酸。正己烷和丙酮乙醇可以提高约10%的氯苯氧化效率,而任何一种不含氯的VOCs的加入都对1,22二氯乙烷的氧化有抑制作用。反过来,含氯的化合物也降低了不含氯的VOCs的催化活性,使得中间产物的浓度和选择性增加,尤其是产生大量的乙醛。

R1S1G1Ferreira等[32],利用Pd/V2O5/Al2O3作为催化剂对苯进行催化氧化,实验表明Pd/V2O5/Al2O3比V2O5/Al2O3和Pd/Al2O3的活性都要强。V2O5的增加降低了钯的分散量,提高了苯的转化率。

虽然含V4+能使催化剂的活性增强,Pd粒子的尺度效应是Pd/V2O5/Al2O3高活性的原因。

J1Tsou等[33],用HFAU、NaFAU(X和Y)和CsFAU(X和Y)沸石来处理低浓度的甲基异丁基酮,

在给定的反应温度下,活性如下:CsX>NaX>CsY>NaY>HFAU。在300℃时,用CsX沸石处理能使甲基异丁基酮完全转化为CO2。同时发现了CO2的转化率与沸石的基本强度之间存在线形关系。

催化氧化过程中常因催化材料受硫、氯、和硅等非VOCs物质的毒害而失活,所以近年来催化氧化研究的重点在于研制新型催化剂,以及防止催化剂因为非VOCs物质造成的失活和因重金属造成的中毒。

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6　结　语

随着各国对环境质量的要求不断提高,挥发性有机废气的处理目前已经成为研究人员研究重点领域之

一。上述四种方法是挥发性有机废气中研究较多的处理方法,近几年的研究情况为:611　生物法

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与催化技术的结合越来越密切,同时VOCs的化学结构与能量利用的相互关系的分析也越来越受到重视。613　吸附

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除保持对传统吸附剂———活性炭的形状、材料和制作过程对吸附能力影响的研究,还在发展对新兴吸附剂(如沸石)的研究。614　催化氧化

着重研制新型催化剂,以及研究如何防止催化剂因为非VOCs物质造成的失活和因重金属造成的中毒。

同时,其它一些新兴技术(如光催化氧化、微波催化氧化等)也越来越受到重视。由于VOCs的种类繁多,彼此之间的性质存在差异,对一种确定的VOCs或几种VOCs的混合物采取何种处理方法最有

效还需做大量的研究。同时,不同控制技术之间的经济性比较也是未来研究VOCs的重点之一。

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